Setelah menyelamatkan Kerajaan Liones dari 10 Perintah Tuhan, Meliodas dan Tujuh Dosa Mematikan menikmati waktu luang mereka. Namun, keadaan tidak sedamai kelihatannya, karena para Dosa harus melalui berbagai cobaan untuk menjadi cukup kuat mengalahkan 10 Perintah Tuhan dan mengatasi trauma masa lalu mereka.
Dengan bantuan dari tokoh-tokoh masa lalu, para Dosa ditugaskan untuk mengalahkan 10 Perintah Tuhan dan mengakhiri rencana jahat mereka yang dimulai sepuluh ribu tahun yang lalu. Para Dosa mulai mengungkap kebenaran tentang satu sama lain, serta orang-orang yang berdiri di hadapan mereka. Dengan pengetahuan ini di tangan, pertempuran melawan 10 Perintah Tuhan baru saja dimulai.
Nanatsu no Taizai: Kamigami no Gekirin terus mengikuti kisah Tujuh Dosa Mematikan dan orang-orang yang mereka temui dalam perjalanan mereka. Melalui petualangan mereka, mereka menyadari bahwa tindakan mereka memiliki konsekuensi yang lebih besar di masa kini daripada yang pernah mereka duga.
